Наибольшую известность Гржимеку принесла его работа по сохранению Серенгети. В течение нескольких лет вместе со своим сыном Михаэлем он изучал тамошний животный мир, в основном с помощью подсчета миграций диких животных с самолёта. Во время одного из таких полётов его сын разбился при столкновении самолета с грифом. Об этой работе Гржимек снял документальный фильм и написал книгу «Серенгети не должен умереть!»; они имели большой успех и послужили одной из причин создания национального парка и заповедника Серенгети.Его документальные фильмы были отмечены берлинским «Золотым медведем» и Оскаром. В 1973 году Гржимек разводится со своей первой женой, а в 1978 году женится на Эрике, вдове Михаэля. Гржимек являлся главным редактором и автором многих статей монументальной энциклопедии фауны, de:Grzimeks Tierlebenопубликованной в 1967—1975 гг. и ставшей классической. Вместе с Конрадом Лоренцом он редактировал крупнейший немецкоязычный популярный журнал о животных, Das Tier, а также популярные телевизионные программы. Гржимек скончался в 1987 году во Франкфурте, заснув на цирковом представлении. Урна с его прахом была позже перенесена в Танзанию, и захоронена рядом с могилой его сына, над кратером Нгоронгоро, который они изучали долгие годы.